George Alexander Coulouris Manchesterben született Lancashire-ben Angliában 1903. október 1-én. Anyja Abigail Redfern, apja Nicholas Coulouris kereskedő. Görög felmenőkkel rendelkezik. A Manchester High School-ban tanult. Később a Central School of Speech and Drama diákja volt, ahol osztálytársai voltak Laurence Olivier és Peggy Ashcroft. 1930-ban feleségül vette Louise Franklint, akivel két gyermekük született, George és Mary Louise, és felesége 1976-os haláláig együtt éltek. 1977-ben összeházasodott Elizabeth Donaldsonnal, aki George haláláig vele élt.

Filmes karrierjét 1939-ben kezdte a The Streets of New York-ban. A következő években olyan alkotásokban építette karrierjét, mint az Aranypolgár, az Akiért a harang szól, a The Master Race, Az ítélet, a California, a Sleep, My Love, a Beyond Glory, a Kill or Be Killed, a Venetian Bird, a Doctor in the House, a The Teckman Mystery és a Doktor a tengeren. 1957-ben Carl Kraskiként láthattuk a Tarzan and the Lost Safari-ban. Egy év múlva közreműködött a Son of Robin Hood-ban. 1960-ban Lacoste bőrébe bújt a Kékszakáll tíz feleségében. Az 1960-as években leginkább sorozatok mellékszerepét vállalta el. 1974-ben Doctor Constantine-t formálta meg a Gyilkosság az Orient expresszenben. Utolsó szerepére 1985-ben került sor a Mussolini: The Untold Story minisorozatban.

 1989. április 25-én halt meg.